西安
1929年史沫特莱作为外国驻华记者来到中国。1936年，在中共地下党员刘鼎的安排下，史沫特莱到达西安，等待被邀请前往延安。在这期间，驻守西安的张学良、杨虎城将军扣留了前来部署“剿共”的蒋介石，发动了震惊中外的西安事变。
事变发生5天以后，周恩来率中共代表团到达西安，史沫特莱在与周恩来进行了简短的交谈之后，开始每晚在张学良的司令部进行40分钟的英语广播。概述当天西安事态的发展，并报道与这场事变有关的内容。她的报道在上海引起了不小的骚动。西安的广播，使史沫特莱成了一个国际人物，并永久地被贴上了中国共产党的辩护人的标签。
当时住在中国的外国人中，由于政治观点不同，有人认为她是英雄，有人认为她是无赖。美国报纸说：“她背后有庞大的军队”，“美国姑娘，赤色危险人物”，“美国妇女帮助中国人叛乱”。美联社在一篇很长的背景介绍中，说史沫特莱“从前的一个美国农村姑娘将成为千万黄皮肤人的实际上的‘白肤女皇’”。
延安
1937年1月初，史沫特莱正式接到共产党的邀请访问延安。她的公开身份是到前线去做战地救护工作。一路上受到左权、彭德怀和贺龙的接待，进延安前左派女作家丁玲受党委派前来迎接。史沫特莱一到延安就受到毛泽东和朱德的接见。到达延安的第二天，延安党政机关举行欢迎大会，史沫特莱在会上畅谈了一个多小时自己的反帝斗争经历。 在延安，史沫特莱与毛泽东、朱德、周恩来和彭德怀等人进行了多次交谈，她的手提式打字机一直响到深夜。她给予毛泽东以高度评价：每个人都可以与古今中外社会历史人物相提并论，但无人能比得上毛泽东。他的著作已经成为中国革命思想中的里程碑。她评价周恩来：是一位学识渊博，阅历深广，见解精辟，襟怀坦白，不存门户之见，毫不计较个人的安福尊荣、权利地位的卓越领导人。她还与朱德总司令频繁接触，并征得朱德的同意——撰写朱德平生。
史沫特莱去延安的最初目的是采访，写一部像《西行漫记》那样的作品。但史沫特莱并不把自己看成职业记者，而是一个政治活动家。她积极地利用自己的国际关系为延安争取援助，后来加拿大医生白求恩来中国的部分原因就是源自她的推荐。她邀请自己的许多记者朋友来延安，打破国民党对边区的新闻封锁。她参与并主持了延安鲁迅艺术学院外语部的工作。她甚至还发起了一场节制生育运动。接着她又发起了灭鼠运动，一开始被嘲笑为是西方人不切实际的讲究，但后来受到了毛泽东的支持。
1937年7月史沫特莱提出加入中共的申请，她强烈要求加入中国共产党。毛泽东、朱德、周恩来告诉她，她应该留在党外，以便在外面和国外做更多的工作。她听后感到极为痛苦和伤心，放声大哭起来，把前来通知她的陆定一惊得不知所措，只能用“当一个党外记者作用更大”来安慰她。马海德和她谈了许多夜晚，也未能减轻她的悲伤，直到过了很长一段时间，她才理解毛泽东、朱德和周恩来对她说的那些话。于是她开始担任八路军总部随军外国记者。
史沫特莱并不局限于采访和写作。她还是一个精力充沛的图书管理员，负责扩展延安窑洞图书馆外文书籍。她努力工作吸引外国记者到延安来。她甚至为延安引进了一种新的娱乐方式——西方式的交谊舞。 延安使她兴奋，延安使她看到了中国革命的希望。
为解决中国军医缺乏问题，史沫特莱积极号召外国医务志愿者来中国，著名加拿大医生诺尔曼·白求恩与理察·布朗、印度著名外科医生柯棣华等受到她的影响来中国参与支援。在武汉的10个月，通过在前线的经历完成了《中国在反击》一书。1938年10月中旬，随中国红十字会医疗救护队退至长沙。将皖南事变的消息发表在《纽约时报》上。1940年9月去香港养病。1941年5月回到美国，回国后，为中国募集救济战争灾难的捐款，并为朱德作传《伟大的道路：朱德的生平和时代》，该书于1956年作者逝世后出版，1979年三联书店出版中译本。这本著作和斯诺的《西行漫记》并列为西方人向本国介绍中共革命的经典著作。
广州
1930年夏，史沫特莱由上海来到广州，打算实地考察广东缫丝业及蚕农和缫丝女工情况。在广州，她匆匆走访了广州军政界长官，德国驻广州领事馆及文化界名流，即前往广东缫丝工业中心南海、顺德、三水一带考察。一个多月后，当她重返广州于旅馆刚住下，国民党广州市警察局来人向她展示了逮捕证，罪证是：根据上海英国警务局提供的公文认定，史沫特莱是一名持美国假护照的俄国布尔什维克。警察扬言要驱逐她出境，最后抄走了她的美国护照。这对史沫特莱来说，失去护照即意味着失去人身自由。
对于上海英国警务局莫须有的指控和广州警察局的所作所为，史沫特莱十分愤慨，随即设法报告德国驻广州总领事和美国驻广州总领事，要求他们出面干预这一案件。国民党广州警察局给德国、美国总领事看了上海租界英国警务局的秘密公函，得知罪证的依据为：史沫特莱在英国曾与印度革命领袖维云德拉纳什·乔托巴底亚亚结婚(实为同居)，已成为英国公民，因而她应持有英国护照;其次她是于1928年底从苏联进入中国东北的，因而断定她执行着苏联的特殊使命，史沫特莱向广州警察局解释说：她与维云根本没有结婚，仅仅是同居，她的“丈夫” 已经有一个当天主教修女的妻子;她由苏联来中国仅仅是路过，但警察们对她的说明丝毫不感兴趣。她一下意识到这后面隐藏着复杂的原因，她得罪了不少中国人和外国人，他们的目的决不在于弄清事实，而在于赶她出中国。她不禁哑然失笑起来。史沫特莱只得向美国总领事要求赶快查证她的美国公民资格。总领事十分热心，答应一定去函美国查询，但又说“这需要一段时间。在这期间，你是不是把你熟悉的中国友人的姓名一一开出来给我”，史沫特莱断然地拒绝了他。并明确告诉他：“我以我记者的身份这样做是不道德的，你以你领事的身份这样要求也是不道德的”。总领事十分恼火，悻悻地走了。
史沫特莱被软禁了起来。在她的下榻处广州警察局的几名警察人员成天盯着她随意出入她的住处。她要上街走动，他们则跟着，总遭来一群不三不四，窃窃私语的人跟在后面瞧热闹。史沫特莱的内心十分沉闷。
密函
2007年，中共党史出版社出版的《联共(布)、共产国际与中国苏维埃运动(1931—1937)》第十五卷公布了一封尘封70年的密函，引出了一段鲜为人知的陈年往事。史沫特莱是苏联派到中国的间谍。 [2] 这是一封宋庆龄写给王明的信函。
这封信直陈史沫特莱的背景是共产国际派来的要人，但史沫特莱在西安事变中没有征得中共领导同意就擅自发表蒋介石和周恩来的密约，给国共双方都造成很大被动，加上此人多次组织左翼人士和地下党聚会被警方盯梢，客观上她的工作方法给党的安全造成很大威胁，所以宋庆龄希望王明加以重视。当时宋子文直接找宋庆龄告状，促使宋庆龄写了这封针对史沫特莱的信。
信件原文如下：
亲爱的同志：
我必须向您报告以下情况，这些情况有可能威胁我的工作和损害我将来在中国可能与之有联系的任何运动。我提出这些情况供您研究，希望您能着眼于业已发生的情况，给我提供关于今后行为方式的建议。
一段时间以前，作为对毛泽东同志请求帮助提供资金的来信的答复，我在三个月前给他寄去了一笔款项，此事在这里只有一个人知道，他起了联络人作用，通过他，我收到了来信和转寄了钱款。
几周前，宋子文得到释放蒋介石的保证从西安回来后，想与我见面。他对我说，蒋介石获释有一些明确的条件，这些条件经商定是严格保密的，并且蒋介石在过一段时间是要履行的。但是他说，共产党人出乎意料地通过西安电台公布了这些条件，而其英译稿也经史沫特莱报道出去了。史沫特莱小姐以自己的名义公开证实了这些消息的真实性，并补充说，周恩来同蒋介石、宋子文进行了谈判，等等。宋子文说，我们说好了，所有这些事情要绝对保密。
蒋介石对“共产党人违背诺言和缺乏诚信”非常恼火，决定不再受这些诺言的约束，也不履行任何条件。他对宋子文说，别指望同这些人合作，“他们没有起码的诚实”等等。这使宋子文极为不安，因为他知道不可能再保持其《西安协议》保证人的地位。
我自然为我们的同志们辩护，我说，这种背信弃义的事应该是杨虎城干的，还说，无论如何史沫特莱不是在为共产党做工作，而是一个同情中国民族解放运动的自由派作家和新闻记者。当时宋子文问我：“要是我告诉您，周恩来曾告诉我，不久前您给他们寄去了5万美元，您还会否认您的同志出卖了您吗?并且他还对我们两个人(我和宋美龄)说，我们可以通过您同红军的代表取得联系。”
至于史沫特莱小姐，我想说，她不顾不止一次的指示，继续保持着不好的关系，向他们提供资助，然后就要求党来补偿那些由她提议花费的款项。实际上这里的人认为她是共产国际的代表。她把《工人通讯》的出版者、工会书记、“中共上海中央局”特科的工作人员和其他许多人带到同情我们的外国人的一个住所，结果这个用于重要目的的特殊住所遭到破坏。虽然她无疑是出于好意，但她的工作方法给我们的利益造成了损失。
我转达了您把她孤立起来的指示，但我不明白，为什么我们的同志让她在西安工作，给我们造成了麻烦和困难。或许他们认为这只是我个人的看法。
忠实您的宋庆龄(亲笔签字)
1937年1月26日于上海
这封信中提及蒋介石在被拘留西安期间承诺的条件，主要是指周恩来同蒋介石单独进行谈判时达成的相关内容。
1980年《周恩来选集》上卷的出版，其中刊载了蒋介石当时对周恩来的三点承诺：“子、停止剿共，联红抗日，统一中国，受他指挥。丑、由宋、宋、张全权代表他与我解决一切(所谈如前)。寅、他回南京后，我可直接去谈判。”
事情发生后的稍后不久，艾格妮丝·史沫特莱在西安广播电台接连用英语和德语发表了讲话，披露了蒋介石在西安事变中允诺的条件。
回国
因病回到美国的史沫特莱，仍然表现出对中国抗战事业的忠诚。她到处讲演，撰写文章，介绍中国抗战的真实情况，为中国的抗战募捐。她在《中国的战歌》一书出版后，又开始写作朱德的传记——《伟大的道路——朱德的生平和时代》1945年8月，在美国旧金山出席联合国成立大会的董必武拜访了她，并带给她撰写朱德传记所需要的材料。1949年史沫特莱在麦卡锡主义的反共潮流中被称作苏联间谍，被迫流亡英国。1949年11月，她准备取道英国来华，在英国，她把完成朱德传记当作首要任务。不久，她的健康因患胃溃疡出血而恶化，仅靠牛奶维持生命，可她仍不肯放下《伟大的道路》书稿的修订工作。1950年4月，她在致友人的信中写到：“由我的著作而获得的全部收入，不论来自何处，全归中国人民解放军总司令朱德将军所有，由他按照他的愿望处理——那就是说，建设一个强大和自由的中国。——如果中国大使馆来到了，如果能为我的遗体只唱一首歌，中国的国歌——‘起来’，我将不胜感激。由于我的心灵在这个世界上除了中国任何地方都未能找到安宁，我希望我的骨灰能和死去的中国革命者同在。”
病逝
1950年5月6日，史沫特莱因手术不治在英国伦敦逝世，终年58岁。1951年5月6日在她逝世一周年时，在北京为她举行了追悼大会和隆重的葬礼。她的骨灰安放在北京八宝山中国烈士陵园的苍松翠柏间，一块大理石墓碑上用金字镌刻着朱德写的碑文：“中国人民之友美国革命作家史沫特莱女士之墓”。
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