在1759年，当小乔治知道自己不久即将成为国王时，他和里奇蒙公爵之女儿莎拉·伦诺克斯发展出亲密关系，她是前朝的国王查理二世的后裔。小乔治写信给布特伯爵说:"我想，有朝一日，您会同意我将她立为王后。"而布特伯爵却劝小乔治放弃与自己臣民结婚的想法，而到德国的公主们中物色合格的人选。乔治自己曾写到:"我自己是为一个伟大国家的快乐与苦难而生……因此我常要违背感情做事"，话虽如此，乔治二世曾授意要乔治迎娶不伦瑞克-沃尔芬比特尔的索菲娅·卡罗琳公主，可是有关婚事却受到乔治及其母亲的强烈反对而告吹。
翌年，乔治二世在10月25日突然驾崩，乔治遂继承祖父的王位，是为乔治三世。同时间，为乔治觅得合适的妻子亦变成一件愈益迫切的首要任务。在1761年9月8日，新君在圣詹姆斯宫内的皇家礼拜堂迎娶了梅克伦堡-施特雷利茨的索菲亚·夏洛特女公爵为妻，夫妇两人在婚礼上才平生第一次见面，两星期后，两人就一同在1761年9月22日于西敏寺加冕。值得留意的是，乔治从没有情妇(这和他的前两任汉诺威裔君主和他的儿子有很大分别)，而夫妇两人也享受了真正快乐的婚姻生活。乔治与妻子共育有十五名子女，当中包括九名儿子及六名女儿。在1762年，乔治三世购入白金汉府(今白金汉宫)作为家庭成员静养之用。
小乔治在祖父去世后立即登基。这位22岁的乔治三世好像有很多长处。乔治二世的首相沃波尔说他"身材魁梧，气宇轩昂，红光满面，笑容可掬"。乔治三世还继承了家族那种两眼凸出、肤色白皙的生理特征。相貌很是英俊。
由于欧洲各王室之间通婚频繁，本朝开国之君乔治一世的父亲是德国人，母亲是斯图亚特王朝詹姆斯二世的外孙女索菲亚，所以乔治三世的祖父和父亲都有较重的德国口音。而乔治三世却是在英国出生并接受教育的。他完全与英国人息息相通，从未去过祖籍德国汉诺威，他是安妮女王去世以来，首位能说一口纯正英语的君主。憎恨和畏惧外国人的英国人，是很在乎这些事情的。
乔治三世的书读得并不好，但他却不辞辛苦，竭尽一切努力去完成国王的职责。很少有像他那样自觉到对上帝、对臣民应尽职责的君主。国王是个笃信宗教的年轻人，不像乔治二世半心半意做样子，他的宗教信仰是非常虔诚的。乔治三世一辈子每做一次祈祷总要花去大量的时间。
美国独立战争因大不列颠常规军队与殖民地民兵在1775年4月于新英格兰发生武装冲突而爆发。经过一年的战斗，大不列颠在北美的殖民地在1776年7月宣布从大不列颠国王独立，并建立"美利坚合众国"。而殖民地的独立宣言也对大不列颠国王、立法机关及全体国民提出多项控诉，当中包括指责乔治"抛弃此地之政务……掠夺我海域，践踏沿岸，焚烧城镇，残民以逞"等等，这些评价传到乔治后，皆使他感到愤慨不平。在战事中，大不列颠军队曾在1776年成功攻陷纽约市，但后来英方陆军中将约翰·伯戈因在萨拉托加战役中率兵投降，却很大程度导致英方从加拿大反攻的大计以失败告终。到1778年，法国(大不列颠的主要竞争对手)与新生的美国签订一份友好条约，使英方形势更为严峻，此时诺斯勋爵提出由查塔姆勋爵接任首相，但被乔治三世加以拒绝，并提出反建议要查塔姆勋爵入阁供职，与诺斯勋爵合作。查塔姆最终拒绝合作，不久以后在同年逝世，其时大不列颠与法国正处于战争状态，到1779年更与西班牙宣战。
对乔治三世而言，任命小皮特为首相是一个胜利，因为这证明他可以透过自己对公众舆论与民意的诠释来选择首相，无须依从下院的多数派来选定首相人选。而皮特在任首相期间，乔治支持他不少的政治目标，更史无前例地册封不少新贵族，好让他在上院能够取得足够的支持。小皮特在任首相以及之后的一段时间，乔治三世在英伦的声望甚高，公众普遍支持他认可的太平洋探险，这使得大不列颠在1788年于澳大利亚建立新南威尔斯殖民地;到1793年，乔治三世遣往中国的特使马嘎尔尼勋爵和副使斯当东爵士带领使团到达北京，并谒见了清朝的乾隆帝，他们还参加了在承德避暑山庄举办的乾隆帝八十大寿庆典。另一方面，乔治又乐于动用自己的私人资金，大力资助皇家艺术学院等学术机构，而英伦的科学及工业也在当时得到很大的发展。
18世纪80年代，是乔治三世在位期间的最好岁月。在小皮特首相的领导下，英国很快恢复了繁荣和自信。乔治三世处在风华正茂的中年，由于膳食简朴和锻炼身体，显得十分英武、年轻。除1765年害了一场病外，国王的健康状况始终良好。
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