费尔南德一世次子，1065年，费尔南德一世死后留给他的是莱昂王国和托莱多穆斯林王国的纳贡，留给他哥哥桑乔二世的是卡斯提尔王国和萨拉戈萨穆斯林王国的贡献。相比之下，桑乔垂涎于他遗产的丰厚，于是战争在两兄弟中间展开了，阿方索两次交战全都被打败
费尔南德一世次子，1065年，费尔南德一世死后留给他的是莱昂王国和托莱多穆斯林王国的纳贡，留给他哥哥桑乔二世的是卡斯提尔王国和萨拉戈萨穆斯林王国的贡献。相比之下，桑乔垂涎于他遗产的丰厚，于是战争在两兄弟中间展开了，阿方索两次交战全都被打败:1066年全塔一战，他勉强没有丢掉王位，1072年被兄长桑乔二世击败并俘虏，丢了莱昂王位，并被流放到了托莱多穆斯林的宫廷中。在桑乔死后，阿方索复位，并取得了卡斯蒂亚的王位。此后阿方索很快又取得了加利西亚并迫使纳瓦拉国王桑乔五世投降，1077年，阿方索六世加冕"伊比利亚皇帝"。阿方索六世积极参加收复失地运动。他两次率军侵入塞维利亚，攻占了一些城市。他向其他穆斯林的附庸索要贡赋，作为保护他们不受侵略的代价，事实上他是想通过这种办法来削弱穆斯林国家的实力，以便将来吞并他们。结果大量的穆斯林财富流入基督教国家，阿方索都用来打仗和向教会捐献。致使穆斯林小国不得不加重人民的负担，引起不断的起义暴动。
1085年5月25日，阿方索六世把西班牙伊斯兰教地区最重要的城池之一托莱多也并入自己的领土。将基督教国家势力推进到了半岛中部的塔古斯河，阿方索随即将都城迁到托莱多。准备继续南下统一半岛，阿方索六世在西班牙中南部的胜利进军，使他得以征服巴伦西亚和阿尔梅里亚的广大地区，并且围困了萨拉戈萨。面临基督教国家南下的压力，塞维利亚穆斯林国家阿巴德王朝不得不请北非摩尔人增援，1086年，北非的优素福·伊本·塔什芬登陆西班牙，在萨拉卡战役大败阿方索六世，重新统一了伊比利亚穆斯林国家，建立了穆拉比特王朝，阿方索六世统一西班牙的努力遭受重大挫折。他被迫放弃巴伦西亚，但仍得以保存其它征服的地区。这时阿方索与西班牙民族英雄罗德里戈·迪亚斯·德·比亚尔(即熙德)言归于好，原来阿方索六世因为熙德一向支持他哥哥桑乔二世而疏远他。这时让他重新领导卡斯蒂利亚军队，阿方索六世因此在史诗《熙德之歌》中占有一个重要位置。
可是在1108年，阿尔摩拉维王朝的军队再次打败了阿方索六世，并且在战斗中杀死了他唯一的儿子和继承人桑乔。由于阿方索三世面对摩尔人的顽强和不屈的精神，他被后人认为是影响了西班牙民族特性的重要人物。阿方索六世娶了勃艮第公爵罗伯特一世的女儿康斯坦丝，这是西班牙王室第一次迎娶半岛以外的强国公主，说明此时的卡斯蒂亚已成为欧洲列强之一。他把女儿乌拉卡嫁给阿拉贡国王阿方索一世，以使抗击摩尔人的斗争继续下去，虽然这样一来卡斯蒂利亚落入阿拉贡王国手里。
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