1603年，蒙古布延薛禅汗去世，次年由他的长孙林丹汗继位。
林丹汗即位后，在巴林部境内的阿巴噶哈喇山修建了瓦察尔图察汉浩特作为整个蒙古的政治、军事、经济、文化中心。
林丹汗加强了传统的左右翼三万户的地方行政体制，命永谢布部却热斯塔布囊为特命大臣，率领一支军队驻防赵城(今呼和浩特一带)，管理右翼三万户的蒙古各部，任命乌齐叶特(内喀尔喀)鄂托克锡尔呼纳克洪台吉为管理左翼三万户的特命大臣。察哈尔八鄂托克虽属左翼三万户，但直属林丹汗。
林丹汗
林丹汗为了有效地控制蒙古各部和巩固汗权，以察哈尔部为基础，直接控制了内喀尔喀巴林、札鲁特、巴岳特、乌齐叶特、弘吉剌特等五部，同时也遥控了蒙古其他各部。林丹汗执政前期，漠北喀尔喀三汗以及漠南喀喇沁的昆都伦汗、阿鲁科尔沁的车根汗、科尔沁奥巴洪台吉、鄂尔多斯土巴济农等，定期前往察汉浩特，朝见林丹汗，并与大汗共同商讨政务大事，参加大汗举行的宴会、围猎等活动。蒙古各部汗、济农、诺延、台吉，按照图们札萨克图汗大法约束诸鄂托克，并定期向林丹汗朝贡献物。
林丹汗利用藏传佛教，进一步扩大自己的影响
林丹汗登基那年，云丹嘉措所遣迈达里呼图克图札阿囊昆噶宁波(大慈诺门汗)经鄂尔多斯抵达呼和浩特，作为蒙古地区黄教的坐床喇嘛。不久，林丹汗将迈达里诺门汗、卓尼绰尔济迎请至察汉浩特，不但自己信奉黄教，而且让他们在察哈尔地区活动，宣扬该教。
1618年，当林丹汗26岁时，西藏红教方面派遣沙尔巴呼图克图到达蒙古地区，寻找自己的支持者，林丹汗为红教喇嘛沙尔巴呼图克图的法术所折服，在察汉浩特隆重地迎接了他。林丹汗封他为国师，并接受深奥密乘之灌顶。沙尔巴呼图克图为了取得林丹汗的信任，从五台山取来元世祖时红教八思巴喇嘛用千金所铸嘛哈噶喇金佛。林丹汗修建金顶白庙，将金佛供于其中。
林丹汗为了弘扬佛教，召集昆噶敖德斯尔、班第达顾实、阿南达顾实为首的33名大翻译家，在1628-1629年期间翻译了108卷《甘珠尔经》(前人已翻译过其中一部分)，并用金字抄写在蓝纸上。林丹汗把祖传下来的传国金印和嘛哈噶喇金佛、金《甘珠尔经》视为三大法宝。
林丹大汗以沙尔巴呼图克图为国师，改奉红教后，极大地影响了他从前的形象和声誉。信奉黄教的漠北喀尔喀和右翼三万户的各部汗、济农、诺延、台吉，与林丹汗逐渐有所疏远。影响较大的迈达里诺门汗，也与林丹汗发生了分歧，久居漠北喀尔喀，已不再同情和支持林丹汗。
尽管林丹汗改奉红教后，其统治地位大受影响，但蒙古各部基本上仍听从于他的统一号令。而正当此时，女真人已从东北地区崛起。其建州部首领努尔哈赤，统一了女真各部，于1616年在赫图阿拉即汗位，国号曰“金”，史称“后金”。努尔哈赤统一女真各部的战争，早已引起蒙古和明朝的注意。
更何况，后金势力和影响已波及到蒙古边缘各部。科尔沁、内喀尔喀五部及喀喇沁等，不断遣人至察汉浩特，希望林丹汗采取必要的防范措施，以遏制后金势力。1608年，努尔哈赤的长子褚英率领5000人进犯乌拉部。乌拉部为女真人的一支，与科尔沁相邻。乌拉部派人向科尔沁部求援。经林丹汗同意，科尔沁部翁阿岱巴图尔诺延及其子奥巴率领科尔沁部大军到达乌拉境，与乌拉部联军共同打退了褚英的军队。
不久，叶赫部(在昌图和开原之间所居)首领锦太什受到努尔哈赤的威胁，又向林丹汗告急求援。林丹汗遂命翁阿岱巴图尔及其子奥巴领科尔沁部兵，往援叶赫部，杀死了努尔哈赤的部将布扬古(《皇清开国方略》卷12)。后金天命年间，科尔沁部的台吉们奉林丹汗的命令，曾几次同后金交战，保卫了自己的边疆，显示了自己的势力。科尔沁部的明安诺延的3个儿子还曾率领部众深入后金境内，大掠其牲畜。
而此时后金国主努尔哈赤在辽东地区的地位尚未巩固，他不敢与蒙古和明朝同时对立。因此，对蒙古人的挑战，尽量采取忍让迁就的态度，甚至以通婚(努尔哈赤娶科尔沁明安台吉女为妃)为手段，争取与科尔沁、内喀尔喀诸台吉保持和睦友好关系。
1619年六月，当努尔哈赤攻打明朝抚顺、开原、铁岭、辽阳之际，林丹汗也趁机亲率察哈尔和内喀尔喀五部，攻占了明朝的广宁城。
当时，明朝为了不让努尔哈赤与林丹汗联合，使明朝东、北两面受敌，不断派人到察汉浩特，竭力讨好林丹汗，希望他与明朝保持友好关系。林丹汗也考虑到，与明朝保持友好，进行贸易，有利可图;同时利用明朝可以遏制和削弱后金势力。因此，努尔哈赤攻打辽东地区的初期，明朝北境基本上安然无事。为了表示谢意，明朝每年向林丹汗赠送白银千两。
1619年夏，后金取得了辽东地区以萨尔浒之战为中心的总体战役的胜利，士气大振。七月，努尔哈赤准备乘胜攻打铁岭。驻守铁岭的明军势单力薄，难以抵挡后金精税。于是明朝派人至察汉浩特，向林丹汗求援。林丹汗命内喀尔喀五部弘吉剌特鄂托克齐赛诺延、札鲁特鄂托克巴克、色本以及科尔沁明安诺延之子桑噶尔寨台吉等领兵万余，往援铁岭明军。
林丹汗所遣大军乘夜色到达铁岭城下。此时，努尔哈赤集中优势兵力，已攻克了铁岭。他得知蒙古援军1万余人兵临城下，便指挥诸贝勒出城交战。齐赛诺延率领的蒙古军队，经不起数量上优势、斗志旺盛的后金军队的猛攻，纷纷败下阵来，奔辽河夺路而逃。后金军队紧紧追杀，活捉了齐赛诺延、巴克、色本、桑噶尔寨等台吉。
1619年十月，林丹汗派遣使臣康喀勒拜瑚持书到努尔哈赤住地，自称“四十万蒙古之主”，藐视称“水滨三万人之王”(《皇清开国方略》卷7)的努尔哈赤，要求努尔哈赤无条件释放所获内喀尔喀台吉和科尔沁台吉，并警告努尔哈赤不得进犯林丹汗所攻取的广宁城。
努尔哈赤释放了除内喀尔喀弘吉剌特的齐赛诺延以外的所有台吉，并写了一封指责林丹汗的措词强硬的信，通知内喀尔喀五部以牲畜一万赎回齐赛诺延。林丹汗拒绝努尔哈赤的要求，但仍准备设法营救齐赛诺延。
1621年三月，努尔哈赤和诸贝勒率领大军，围攻沈阳，打败明军7万守城部队，占领了沈阳城。努尔哈赤留下部分兵力驻守沈阳，指挥其余大部分兵力，准备乘胜攻取辽阳城。林丹汗得知后金占领沈阳并留下少数部队守护的情报后，令管理蒙古左翼三万户的大臣，乌齐叶特鄂托克的锡尔呼纳克杜棱洪台吉率领内喀尔喀卓哩克图诺延、达尔汉巴图尔、巴哈达尔汉等2000骑兵前往沈阳营救被禁的齐赛诺延。
锡尔呼纳克杜棱洪台吉所率轻骑到达沈阳城下，与守城部队展开激战。但蒙古军队担心努尔哈赤的援兵前来增援，便撤回蒙古本土。1621年八月，内喀尔喀五部送万头牲畜，赎回了弘吉剌特鄂托克齐赛诺延。
1603年1612年，后金国主努尔哈赤遣人至蒙古科尔沁部，娶明安台吉女为妃。1614年四月，努尔哈赤第二子代善娶科尔沁札鲁特台吉钟嫩女为妻。同月，札鲁特内齐汗，将其妹嫁与努尔哈赤五子莽古尔泰。接着，努尔哈赤第四子皇太极娶科尔沁部莽古思台吉女为妃。同年十二月，札鲁特部额尔济格台吉女嫁给努尔哈赤第十子德格雷。1615年努尔哈赤又纳科尔沁孔果尔台吉女为妃。1617年内喀尔喀巴岳特鄂托克达尔汉巴图尔诺延之子恩格德尔娶女真舒尔哈齐四女为妻。经如此频繁的联姻，减少了来自蒙古方面的压力，使努尔哈赤集中精力去对付明朝。
1618年四月起，努尔哈赤指挥后金大军，先后攻克了明朝的辽东要镇抚顺、开原、铁岭，并取得了萨尔浒大捷，歼灭了明朝在辽东地区的有生力量。1621年三月，努尔哈赤攻取沈阳后，乘胜攻克了辽阳城，四月迁都辽阳。
1622年正月，努尔哈赤率领大军西渡辽河，攻下了明朝的军事重镇广宁(也称北镇)。1625年迁国都于沈阳。此时，后金国主努尔哈赤完全扫除了明朝在辽东地区的势力。巩固了在辽东的统治后，他将注意力逐渐转向了蒙古察哈尔部。首先对察哈尔的外围内喀尔喀、科尔沁等部采取了离间、拉拢、威胁等手段，以孤立和削弱林丹汗的势力。
1619年七月的铁岭战役后，努尔哈赤频繁遣人至内喀尔喀，要求诸台吉与后金盟誓修好，共同对付明朝。努尔哈赤与内喀尔喀建立同盟的目的是为了离间内喀尔喀与林丹汗的关系。十一月，在内兴安岭的色特尔黑地方，内喀尔喀五部部分台吉与努尔哈赤所遣使臣额克星额、绰库尔、雅希禅、库尔禅等刑白马乌牛，设酒盟誓，表示彼此修好，与明朝为敌(《皇清开国方略》卷6)。1621年十一月，内喀尔喀五部的古尔布什、奔古勒二台吉率领所属六百户，至辽阳归附于后金(《皇清开国方略》卷7)。努尔哈赤设大宴迎接，并将松古图公主嫁给了古尔布什台吉。
内喀尔喀部分台吉与后金通婚、盟誓等事，引起了林丹汗的疑心。他严厉指责管理左翼三万户的大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉管束不得力，甚至怀疑他暗中与努尔哈赤已有联系，准备对锡尔呼纳克杜棱洪台吉和其他诸台吉采取必要的措施。这反而加速了蒙古内部的分化。
本来从林丹汗信奉红教后，尊崇宗喀巴黄教多年的漠北喀尔喀以及漠南影响较大的诸部，已与林丹汗貌合神离，开始自行其是了。1622年二月，管理左翼三万户的特命大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉与林丹汗发生分歧，遂率领所属乌齐叶特部与明安谔勒哲依图台吉所属乌噜特部共三千多户，投奔辽阳城，归顺了努尔哈赤。
受其影响，1623年正月，内喀尔喀拉巴什希布、索诺木、莽果、台吉等也各率所属五百户投奔了辽阳城。此时，乌珠穆沁部翁衮都喇尔子多尔济车臣济农与其叔之子塞棱额尔德尼台吉也因与林丹汗不和，率部投奔了漠北喀尔喀车臣汗硕垒。苏尼特部素塞巴图噜济农、浩齐特部策凌伊尔登、阿巴噶部都思噶尔札萨克图济农各率所部，也投奔了漠北喀尔喀车臣汗硕垒。
针对锡尔呼纳克杜棱等台吉投奔努尔哈赤，林丹汗传令内喀尔喀和科尔沁部，不得与后金使臣擅自往来，若被发现，定要兴师问罪。
1623年五月，努尔哈赤又暗遣佑雷和伊沙穆，分别前往札鲁特右翼台吉达雅和色本两处。奉命监视右翼的札鲁特左翼台吉钟嫩和巴林左翼台吉昂安等，中途劫夺了佑雷、伊沙穆所带衣物。色本惧怕林丹汗问罪，于是率部逃入科尔沁。科尔沁奥巴也惟恐得罪林丹汗而不敢收留。色本台吉走投无路，只好投奔后金国主努尔哈赤。
努尔哈赤得知内喀尔喀的很多台吉怀有归顺之心，但被林丹汗所阻不敢轻举妄动。于是决定以武力相助欲附之台吉。经多次往来，努尔哈赤已争取了科尔沁奥巴为首的诸台吉。1624年二月，努尔哈赤遣巴克什、希福、库尔禅至科尔沁，在伊克唐噶哩坡(今科左中旗花土古拉苏木一带)与奥巴为首的诸台吉刑白马乌牛盟誓(《皇清开国方略》卷8)。
此时，林丹汗叔祖岱青台吉与林丹汗不和，遂领所属锡纳明安鄂托克及其六子逃入科尔沁境内，受到奥巴洪台吉的保护。林丹汗命弘吉剌特鄂托克齐赛诺延领兵追回岱青台吉。齐赛诺延深入科尔沁，斩杀了前来堵截的奥巴属下六台吉，取胜而返。
1625年十一月，林丹汗亲自率领内喀尔喀部分兵力，前往科尔沁奥巴洪台吉所在地格勒珠尔根城，围城问罪。努尔哈赤命三贝勒莽古尔泰、四贝勒皇太极率领5000名精锐骑兵，由农安塔前来援助奥巴，迫使林丹汗撤走。内喀尔喀巴岳特鄂托克达尔汉巴图尔之子恩格德尔台吉欲归后金，因惧林丹汗，不敢前移。努尔哈赤命诸贝勒率兵，移其部众于辽阳。
在此期间，努尔哈赤以札鲁特部人夺其使臣财务为借口，派阿巴泰、德格类等贝勒率领3000人，深入札鲁特左翼击斩了昂安台吉，尽获其妻孥人户畜产而去。面对后金统治者的军事压力，林丹汗未能有效地组织各部与后金正面作战，客观上为后金提供了蚕食其外围各部的机会。
1626年五月，努尔哈赤亲统大军，分兵八路进攻巴林部，击斩了该部台吉囊努克，收其畜产班师。巴林部的部分台吉率部逃入科尔沁境，归顺了努尔哈赤。同年十月，后金以札鲁特台吉鄂尔齐图等兵阻前往科尔沁的使臣为借口，由大贝勒代善、二贝勒阿敏率领万余兵马攻打了左翼札鲁特诸台吉，俘虏了巴克为首的14个台吉及人畜。随后，后金统治者又以武力迫使察哈尔所属阿剌克楚特鄂托克小台吉图尔济率属下百余户归附了后金。
1626年八月，后金国主努尔哈赤去世，其四子皇太极即位。皇太极登基后，加快了征服蒙古各部的步伐，三征林丹汗。
皇太极以软硬兼施的手段，拉拢并征服了察哈尔部外围的内喀尔喀(巴林、札鲁特、巴岳特、乌齐叶特、弘吉剌特)和科尔沁部，使素来强大的察哈尔部的力量大为削弱。于是皇太极将军事行动的锋芒直指察哈尔部。
奈曼和敖汉为察哈尔八鄂托克成员，影响较大。努尔哈赤及其继承人皇太极早就通过奈曼鄂托克中有影响力的乌木萨特绰尔济喇嘛，策动奈曼部长衮楚克巴图鲁台吉归顺后金。1627年二月，皇太极暗中遣人至奈曼部衮楚克所在地，希望衮楚克说服敖汉部首领索诺木杜棱及克什克腾部首领索诺木诺延归顺后金。
四月，奈曼和敖汉部遣人表示，他们曾说服林丹汗与后金讲和，但他们的努力遭到林丹汗和克什克腾部长的拒绝。六月，奈曼和敖汉部长派遣乌木萨特绰尔济喇嘛至都尔弼城(后为清朝养息牧场)，通知后金两蒙古部来降。皇太极领诸贝勒自都尔弼渡辽河，迎接了两部长。1627年十二月，察哈尔阿喇克楚特部长多尔济伊勒登、安班和硕齐、扣肯巴图鲁、昂坤杜棱等台吉，也先后率部依附于皇太极。
在此期间，皇太极曾数次遣人策动喀喇沁部归顺后金，但其所遣使臣均被察哈尔所属多罗特部人截杀。1628年二月，皇太极以使臣被杀为由，亲自率领精锐之师征战察哈尔。皇太极命其弟多尔衮和多铎贝勒为先锋，率精兵先进。多尔衮探知多罗特部青巴图噜塞棱及其部众在敖穆伦住牧，于是合兵袭击了敖穆伦，多罗特部多尔济哈坦巴图噜受伤遁走，台吉固噜被杀，其部众万余人被皇太极俘获(《皇清开国方略》卷11)。
皇太极与喀喇沁通使，进兵察哈尔杀掠了多罗特部。于是，林丹汗兴师进抵喀喇沁部所在地，以武力裹走了喀喇沁苏布地塔布囊及其弟万丹伟征所属户口牧产。喀喇沁拉斯喀布汗与土默特、鄂尔多斯、阿苏特、永谢布的部分台吉联合，攻打了驻守赵城(在呼和浩特城一带)的林丹汗的一支军队。1628年七月，喀喇沁部首领派遣以4名喇嘛为首的使团与皇太极的使臣，刑白马乌牛盟誓，归顺了皇太极。
趁此机会，皇太极决定第二次征察哈尔林丹汗。1628年九月，皇太极分遣巴克什和希福传令西北归顺的外藩蒙古各部率领所属兵马，到达约定地点，以征察哈尔林丹汗。敖汉部长索诺木杜棱、奈曼部长衮楚克巴图鲁会于都尔弼城;内喀尔喀诸贝勒所率兵马会于辽阳城;喀喇沁和科尔沁部会于绰罗郭勒。皇太极统领大军乘夜攻入察哈尔部的锡尔哈锡伯图、英汤图等地，俘获了很多人畜而还。
科尔沁台吉满珠习礼及巴敦(孔果尔之子)力战察哈尔部众，将所获物献给了皇太极。皇太极分别赐二人"达尔汉巴图噜"和"达尔汉卓哩克图"号。惟有科尔沁部长奥巴不忍心杀掠林丹汗及其部下，以足疾为由未到达所会之地，与其弟布达齐率部抵达察哈尔边界，虚张声势而还。皇太极遣人问罪，罚驼十峰，马百匹(《皇清开国方略》卷12)。
1630年十一月，阿鲁科尔沁部长达赉楚琥尔、四子部落台吉伊尔扎布墨尔根台吉、阿鲁伊苏特部台吉齐桑达尔汉、噶尔玛伊勒登等各率所部先后归顺了皇太极。
皇太极
皇太极将他们安置在西拉木伦河北岸游牧。1631年十一月，林丹汗为了用武力夺回阿鲁诸部台吉，遂兴师到达阿鲁科尔沁达赉楚琥尔牧地，带走了塞棱阿巴海的部众。皇太极亲率2000名精锐骑兵闻讯赶来，林丹汗早已越过兴安岭而去。
1632年三月，皇太极决定第三次远征察哈尔林丹汗，传令归顺后金的蒙古各部速率部来会。
四月，科尔沁、札鲁特、巴林、奈曼、敖汉、喀喇沁、土默特、阿鲁科尔沁、翁牛特、阿苏特等部的部长台吉会于西拉木伦河岸，总兵力约10万。四月下旬，皇太极率领大军越过兴安岭，驻守都埒河。当夜，镶黄旗两个蒙古人偷马逃出，将大军压境的消息报告给林丹汗。
林丹汗欲率部撤至漠北喀尔喀，但喀尔喀三汗与他不和。于是林丹汗率领所属10万之众，西奔库赫德尔苏，经呼和浩特，渡黄河到达鄂尔多斯。皇太极分兵三路穷追林丹汗41天，五月下旬进驻呼和浩特，得知林丹汗已南渡黄河而去。遂停止追击，经宣府、张家口返回。途中收拢了林丹汗所遗部众数万人。
后金大军到达呼和浩特后，林丹汗在成吉思汗陵前举行庄严的仪式，宣称自己为全蒙古的"林丹巴图鲁汗"，遂带领察哈尔、鄂尔多斯部众，移动成吉思汗之陵，西渡黄河至大草滩。林丹汗在大草滩永固城一带拥众落帐，等待时机，重整旗鼓，准备东山再起。
此时，一向坚决支持林丹汗事业的漠北喀尔喀却图台吉(土谢图汗部)，于1634年初，率所部4万之众，直奔大草滩与林丹汗会合。林丹汗和却图台吉通过红教的关系，与藏巴汗和白利(康区)土司顿月多吉建立了联系(金巴道尔吉《水晶鉴》，留金锁校注)。
1634年夏，林丹汗不幸因病去世。林丹汗福金苏泰与其子额尔克孔果尔额哲率领察哈尔和鄂尔多斯部众自大草滩返回鄂尔多斯。喀尔喀却图台吉率部进入青海。
林丹汗病故后，皇太极于1635年二月命多尔衮、岳托、萨哈廉、豪格领兵1万，前往鄂尔多斯寻找林丹汗子额哲。三月，多尔衮在西喇珠尔格地方遇到林丹汗的妻子囊囊，得知额哲所在地。四月二十日，渡过黄河，至托里图找到了额尔克孔果尔额哲。后来，后金统治者将察哈尔部安置于义州，分设左右翼察哈尔八旗，封林丹汗子额哲为亲王，并将皇女马喀塔格格嫁之，设都统和副都统统治察哈尔左右翼。
1636年三月，漠南蒙古十六部49个大小领主齐聚沈阳，承认皇太极为汗，并奉上“博格达·彻辰汗”的尊号(内蒙古社科院历史所《蒙古族通史》)。同年，皇太极在盛京(沈阳)即位，改国号“清”，改元崇德。
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