主要成就
抑止税监
抚淮期间，针对横行一时的矿税监问题，李三才连疏上奏，指出矿监税使搜括民脂民膏以供自己挥霍，结果弄得各地怨声载道。并批评万历皇帝不理朝政。万历皇帝不予理睬，李三才再次上疏责备皇帝不理政事，不听忠言。同时，李三才还诉诸行动。当时矿监税使中最横行的是陈增，深得万历皇帝的宠信，谁也不敢动他。鉴于此，李三才用计除去了陈增的得力助手程守训，打击了陈增的嚣张气焰。
治理淮河
李三才抚淮十三年，在当地很有政声。他所辖凤阳、淮扬一带是连年发生灾害的地区，李三才任淮抚前，万历元年(1573年)到万历二十七年间(1599年)史载有不下15次大灾。李三才在职期间体恤民情，多次要求朝廷减免本地清粮，并发粮赈灾。如万历三十六年(1608年)十二月上书题“江北灾伤请乞酌量瀚恤”。为彻底解决淮河水灾，他致力于治河，并提出种种方案，这些方案对于治理淮河是极有成效的。
人物评价
《明史·列传第一百二十》评：①三才才大而好用机权，善笼络朝士。抚淮十三年，结交遍天下。性不能持廉，以故为众所毁。其后击三才者，若邵辅忠、徐兆魁辈，咸以附魏忠贤名丽逆案。而推毂三才，若顾宪成、邹元标、赵南星、刘宗周，皆表表为时名臣。故世以三才为贤。
②赞曰：朋党之成也，始于矜名，而成于恶异。名盛则附之者众。附者众，则不必皆贤而胥引之，乐其与己同也。名高则毁之者亦众。毁者不必不贤而怒而斥之，恶其与己异也。同异之见岐于中，而附者毁者争胜而不已，则党日众，而为祸炽矣。魏允贞、王国、余懋衡皆以卓荦闳伟之概，为众望所归。李三才英遇豪俊，倾动士大夫，皆负重名。当世党论之盛，数人者实为之魁，则好同恶异之心胜也。《易》曰：“涣其群，元吉。”知此者，其惟圣人乎!
个人作品
李三才有诗才，钱谦益的《列朝诗集小传》中有他的传，陈田的《明诗纪事》卷一一、朱彝尊的《明诗综》卷五二都收有他的诗。李三才在任淮扬巡抚时的奏疏集《抚淮小草》于万历三十一年(1603年)出版，陈子龙等编的《皇明经世文编》卷四二一选录了他的六篇奏稿。另外，据光绪五年(1879年)的《通州志》和《明诗综》载，李三才还著有《双鹤轩诗集》、《灼艾集》、《无自欺堂稿》、《诫耻录》和《鹪鹩轩诗集》等，现均不存。
人物争议
李三才是一个极有争议的人物，集诋毁、赞誉于一身。各方从不同的政治立场出发，分成了两派：浙党、宣党、楚党等党派肆意排挤攻击李三才，而东林党人则极力为他辩护。
诋毁者以浙党邵辅忠首发其难。他在万历三十七年(1609年)十二月上疏，说李三才“大奸似忠，大诈似直”，并列举李三才“贪伪险横”四大罪。御史徐兆魁紧接其后上书弹劾，指责李三才为人反复不定，翻云覆雨，贪图入阁追求浮名。即便在李三才去职家居也未能逃脱三党对他的攻击，万历四十二年(1614年)，御史刘廷元参李三才“盗用皇木，结交内传起官”;御史刘光则说李三才“盗用皇木营建私宅。且与于玉立相勾结”，又说他“侵夺官厂为自己的园苑”。紧接其后三党大力攻击李三才。
东林党人则大力支持李三才。如工科给事中马从龙，御史董兆舒、彭端吾，南京工科给事中金士衡等连章上书与三党争论，为李三才辩雪。远在无锡乡居的顾宪成也非常关注，他致书内阁首辅叶向高，极力推荐李三才，说李三才清廉正直，是学识精粹纯正且立场坚定的儒者，可与孔子相比。
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