该剧分为四个全新悬疑推理单元《天使的旋律》《恶魔的呼吸》《游乐园》《黄金城》，讲述了城市之间罪恶涌动，侦探林默、Kiko在谜案中穿梭，各显神通的故事。
气味极度敏感的神探林默（邱泽饰）再度出手，这位Crimaster侦探排行榜中的排名第四的“林黑犬”将挑战新的难题：《天使的旋律》单元，他孤身进入“天使疗养院”，险遭不测；《恶魔的呼吸》单元，他抽丝剥茧探寻真相。另一位在“唐探宇宙”中拥有极高辨识度的酷拽女孩、Crimaster榜上排名第五的电脑高手Kiko（尚语贤饰）首次有了精彩的个人篇章：《游乐园》单元将揭秘她不为人知的过往，《黄金城》单元上演了她与前搭档棋逢对手的技术角逐和心理攻防战。
