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当时对武则天心怀不满的朝廷元老大臣不少，尤以长孙无忌为最。显庆四年(659年)春，武则天授意许敬宗编造朋党案，将长孙无忌牵了进去。唐高宗不得不将长孙无忌流放黔州(今四川澎水)，后被许敬宗逼令自杀。受此牵连的宰相于志宁被免官，柳爽、韩瑗不久被杀，来济被贬往新疆一带，长孙、韩、柳、于等家庭成员几十人，或杀或流或贬。反对武则天的长孙无忌集团被彻底摧垮。与此相应，效忠武则天的李义府、许敬宗等人被提升为宰相。唐高宗因对武则天的这一做法不满，与宰相上官仪密谋废后，武则天获此信息后，对高宗软硬兼施，高宗不得已将上官仪抛了出来，武则天当即指使许敬宗诬告上官仪与废太子李忠图谋不轨，将上官仪及其子上官庭芝下狱处死，籍没家属，尚在襁褓中的上官婉儿——上官庭芝之女，也随其母一起没入宫中为婢。上官婉儿天资聪慧，后来反成了武则天的心腹笔杆。
长孙集团和上官仪被摧垮后，高宗对政事愈加倦怠，武则天协助高宗理政，形成“天下大权悉归中宫，天子拱手而已”的局面。朝廷内外，称皇帝、皇后为“二圣”。
但武则天并不以此为满足，她加紧攀登皇位的准备工作。先是命人修订《姓氏录》，将武姓列人第一等，以改变太宗时期《氏族志》不列武氏而给自己造成的不利的出身地位;接着，在唐高宗决定封禅泰山时，取得以皇后身份继皇帝之后升禅坛主持亚献的殊荣，进一步抬高了自己的身份和名望。与此同时，让以修撰为名召入禁中的文人学士，从北门即玄武门出人禁中，参与朝政，时人称为“北门学士”，以此分割宰相权力。在上元元年(674年)进号“天后”时，又“建言十二事”，均具有政纲性质，都以皇帝诏令实行。
但在皇后与皇帝之间，还有“太子”这一道几乎不可逾越的“栏杆”。武则天先后生有4子，依次为李弘、李贤、李显(又名哲)、李旦(又名轮)。武则天先是鼓动高宗废了并非自己所生的太子李忠，立自己的长子李弘为太子，后发现李弘不便驾驭，便毒死了李弘。又立次子李贤为太子，李贤学问才名很高，深得众望，唐高宗还特意给他配了得力的宰相班子。武则天惟恐大权旁落，设法将李贤废为庶人，在迁往巴州后，又派人杀了李贤。时人都怀疑李贤并非武则天亲生，而是其姐韩国夫人与高宗所生，但至今仍是一个谜。在两位太子被废后，又立三子李显为皇太子，李显为太子期间，弘道元年(683年)，56岁的唐高宗逝世，遗嘱皇太子继位。李显即位，号中宗，尊武则天为皇太后，以裴炎为宰相。
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