宪宗继位后，开始对割据的藩镇开展了一系列战争，他继位次年就开始对西川节度副使刘朋开战获胜，同年杨惠琳不肯交出他的兵权，宪宗也对他作战，杨惠琳战败被杀。807年讨伐镇海节度使李锜，813年魏博节度使田兴规伏唐朝，813年他开始对抗拒唐朝的成德节度使王承宗作战，但没有能够获胜，从815年到817年他平定了淮西吴元济的叛乱。这些成果被称为“元和中兴”。吴元济被平定后，全国所有的藩镇至少名义上全部规伏唐朝。但同时宪宗的地位是由宦官逼迫获得的，因此他信用宦官，他的军队中有许多将军是宦官，而且有些拥有很高的军权。
唐宪宗是唐顺宗的长子，幼小聪明机敏。有一次，唐德宗把他抱在膝上问道：“你是谁的儿子?坐在我的怀里?”李纯答道：“我是第三天子。”德宗听了感到惊奇。唐宪宗很想有一番作为，以图唐室中兴。唐宪宗是中晚唐皇帝的一个亮点。元和中兴，唐王朝一度回光反照。但和玄宗一样，都是虎头蛇尾，有始无终。
宪宗继位后刚明果断，能用忠谋。力图削平藩镇割据，恢复唐朝的统一。他在位初期，任用杜黄裳、裴度、李绛相继为相。利用藩镇之间的矛盾，先后平定了四川节使度刘辟、江南李琦的叛变，整顿了江淮财赋，招降了河北强大的藩镇，魏博节度使田弘正，任用了名将李愬，全力消灭了淮西节度使吴元济，使其他藩镇相继降服，归顺朝廷。结束了自肃宗以来，各地藩镇专横跋扈，各自任免官吏，对朝廷不供贡赋的局面，全国出现了暂短的统一。
但是，在和藩镇的战争中，宪宗又重用宦官，竟任命心腹太监吐突承璀为左、右神策、兼河中、河阳、浙西、宣歙等道行营兵马使和招讨处置使等要职，作为统帅带兵出征，使宦官势力大大增长。有的大臣劝说宪宗要防止宦官权力过大，他却回答说：“吐突承璀只不过是一个家奴，不管给他多大的权力，我要除掉他，还不是如同拔掉一根毛那样轻而易举”但事实却并非如此。
宪宗还在取得了一些成就以后，就自以为立下了不朽之功，渐渐骄侈。任用皇甫博、李吉甫而罢贤相裴度，政治日见衰败。他还信仙好佛，想求长生不老之药。公元818年，他下诏征求方士。宰相皇甫博向他推荐了一个名叫柳泌的山人，由他配制长生药。又遣宦官使至凤翔迎接佛骨。刑部侍郎韩愈上疏，恳切诤谏。宪宗勃然大怒，准备对韩愈处极刑。朝臣裴度等奏言韩愈忠直，乃贬为潮州刺史。第二年,宪宗开始服用长生药，性情变得暴躁易怒，经常斥责或诛杀左右宦官，宦官集团又分为两派，吐突承璀一派策划立李恽为太子，梁守谦、王守澄一派拥护李恒为太子。
公元820年正月庚子日夜间，王守澄，陈志宏等宦官为了立李恒为帝，潜入寝宫谋杀了宪宗，然后守住宫门，不准朝臣入内，伪称皇上“误服丹石，毒发暴崩”，并假传遗诏，命李恒继位，还刺杀了吐突承璀。从此，唐朝皇帝的废立，都由宦官所操纵。李纯取得一系列成功后，也开始进取心减弱。晚年追求长生不老，开始服食丹药(李唐的传统)，服药后变得性情暴烈，动甄对身边的宦官责打，诛杀。最后被宦官陈志宏所杀。
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